近期，我所刘晓晖老师与美国麻省理工学院李巨教授、宾夕法尼亚大学Carpick教授团队，以及我校自然科学研究院和物理与天文系张洁教授等合作，在国际著名期刊Nano Letters在线发表了题为“Friction and Adhesion Govern Yielding of Disordered Nanoparticle Packings: A Multiscale Adhesive Discrete Element Method Study”的研究论文。

     非晶物质广泛存在于自然界、工业应用和日常生活中，例如土壤、沙堆、胶体、玻璃等。这些非晶物质的模量及其组成单元的特征尺度横跨数个数量级，组成单元之间的相互作用也十分迥异。虽然差异如此之大，近期研究却发现，多种非晶体系在屈服应变、组成单元重排等效尺寸和空间关联长度等方面具有惊人的相似性，体现了非晶态物质力学行为的普适性规律。尽管如此，当前对于非晶物质的塑性机制，以及组成单元的相互作用对非晶物质整体力学行为的影响规律仍未完全清楚。

     针对上述问题，论文研究人员选取了组成单元之间的摩擦和粘附相互作用力均较为显著的无序纳米颗粒体系作为研究对象，以期与原子玻璃、宏观颗粒物质等其它非晶体系进行对比，进而探索各种非晶体系力学行为的普适性和差异性。另一方面，虽然纳米颗粒体系具有许多优异的功能特性，但其低下的力学性能很大程度上限制了其应用前景。因此从微观机制上揭示纳米颗粒体系的塑性和流变等力学行为特性具有重要的科学和工程意义。

     针对纳米颗粒体系的特性，刘晓晖老师发展了一种复杂的多尺度粘附离散元方法（MADEM）。该方法能够得到多分散体系颗粒之间在大变形条件下的法向接触力，同时能够描述颗粒间的摩擦（包括滑动摩擦、滚动摩擦和扭转）和粘附相互作用，进而基于动力学方程获得颗粒的运动轨迹（包括平动和转动）以及由颗粒间相互作用力连接而成的力的网络——力链——的演化过程，这对于实验来说极具挑战或者无法实现。

图1 无序二氧化硅纳米颗粒体系典型的纳米压入载荷曲线和仿射von Mises应变分布

     基于发展的MADEM方法，研究人员对前期无序二氧化硅纳米颗粒的纳米压入实验开展了数值模拟。模拟结果与实验在压入曲线特征、能量耗散、系统塑性应变量等方面均吻合较好，验证了MADEM方法的有效性。在此基础上，通过追踪颗粒的运动轨迹和分析力链的演化过程，研究人员揭示了在实验中观察到的系统的屈服和硬化现象的微观机制。研究发现，无序纳米颗粒体系在纳米压入下的屈服和硬化现象分别是局部颗粒间的脱粘（debonding）和再粘合（bonding）的结果，而非之前实验中猜测的剪切形变区域（STZ）重排和阻塞（jamming）机制。与非晶物质中被普遍接受的STZ塑性机制不同，这种颗粒间的脱粘并不伴随显著的颗粒重排，因此这在非晶体系中是一种全新的塑性机制，其导致系统的屈服对颗粒间的摩擦和粘附相互作用十分敏感，一定程度上体现了与土壤相似的屈服特性。

图2 无序二氧化硅纳米颗粒体系在纳米压入下的法向接触力链和滑动摩擦力链的演化过程

     通过调控摩擦系数和粘附功两个关键参数，研究人员还发现，粘附和摩擦的协同作用对于纳米颗粒体系的力学稳定性和强韧性至关重要，而单纯增加颗粒间的摩擦力或粘附力对于提高体系的力学性能则非常有限。这是因为，对于弱粘附体系，系统在承受剪切时会发生显著的剪涨行为（沙滩上脚印的形成即是基于相同的剪涨机制），其力学稳定性被破坏，进而限制了其力学强度。由于单纯增加摩擦力抑制剪涨效果有限，因此并不能显著改善系统的力学性能。另一方面，对于无摩擦体系，虽然增加颗粒间的粘附强度能够提高系统的模量，但同时也增加了颗粒间的脱粘力，而脱粘力越大，在无摩擦体系中脱粘越容易导致局部力链失去平衡进而可能诱发颗粒重排，并导致体系发生力学失稳，自然也限制了系统的强度和韧性。相比之下，对于强摩擦强粘附体系，高粘附强度能够显著抑制体系剪涨，同时摩擦提供的切向耗散力能够有效延缓颗粒脱粘，并能抑制脱粘引起的局部力链失稳和颗粒重排，从而显著地提高了系统的力学稳定性和强韧性。

     上述工作对于颗粒间摩擦和粘附相互作用协同性的揭示预示着建立包括摩擦和粘附因素在内的统一的阻塞相图的可能性，同时也为无序纳米颗粒体系的强韧化提供了新思路。该工作发展的MADEM方法有望通过调控组成单元的尺寸、质量和相互作用等参数进而被用于研究其它非晶体系，为进一步探索各种非晶体系力学行为的普适性、差异性及关键因素提供了可能途径。

     该研究工作得到了中国国家留学基金和美国国家自然科学基金等项目的支持。刘晓晖老师为论文第一作者，宾西法尼亚大学J. Lefever为共同一作，通讯作者为李巨教授和Carpick教授，论文作者还包括张洁教授和宾夕法尼亚大学D. Lee教授，上海交通大学为论文第一作者单位。

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